Figlio naturale di Carlomanno, nacque a Moosburg in Carinzia nell' 850.
Nell' 880 divenne margravio di Carinzia e nell' 887 fu eletto dai feudatari re di Germania per la parte avuta nella deposizione di Carlo il Grosso, suo zio e nella speranza di una più efficace difesa del regno.
Il 1 novembre 891 Arnolfo riportò una vittoria sui Normanni sulla Dyle, presso Lovanio, meno successo ebbe nell'892 e 893 contro Sentiboldo, signore di Moravia ed anche contro gli Ungari che cominciavano in quel periodo ad invedere Germania ed Italia.
Il regno di Arnolfo in Germania segue il definitivo distacco della Germania stessa dall'impero franco.
Nell' 894 papa Formoso chiamò Arnolfo in Italia per intervenire nel dissidio nato fra Berengario duca del Friuli e Guido (o Wido) duca di Spoleto, entrambi eletti re da due diversi gruppi di feudatari.
La prima spedizione di Arnolfo in Italia (894) fu contraddistinta da devastazioni ed assedi, fra i quali quello di Bergamo, messa a fuoco. Per questi motivi Arnolfo fu abbandonato a Piacenza dai feudatari italiani che si erano in un primo tempo schierati con lui ed anche da Rodolfo di Borgogna, dovette quindi ripassare le Alpi.
Nell'896 Arnolfo tornò in Italia per combattere contro Lamberto (figlio di Guido morto nell'894) e contro Berengario che aveva stretto un'alleanza con il figlio del rivale.
Nel febbraio 896 mosse verso Roma dove s'era rafforzato il partito spoletino di Ageltrude, vedova di Guido, e cinse d'assedio la città, nella quale poi il papa lo incoronò imperatore il 22 febbraio 896.
Tale nomina non ebbe però valore effettivo perché quando Arnolfo, tornato a Ratisbona, vi morì l'8 dicembre 899 la corona imperiale non rimase ai re di Germania.

Arnolfo sposò Oda dalla quale nacquero Ludovico IV il Fanciullo e Glismut, moglie di Corrado conte di Lohngan.