Figlio di Alfonso II re di Portogallo e di Urraca, nacque a Coimbra il 5 maggio 1210.
Il padre morì nel 1223 e il regno andò al primogenito Sancho II. Alfonso si trasferì in Francia dove nel 1235 sposò Matilde II di Boulogne diventando conte consorte di Boulogne.
Un rapporto del 1260 del vescovo di Porto al papa Gregorio IX descriveva in modo molto negativo il governo di Sancho II e proponeva di deporlo e sostituirlo con Alfonso, tuttavia il papa morì e la questione fu ripresa dal successore Innocenzo IV solo nel 1243.
Nel 1245 Alfonso fu nominato tutore del regno, il titolo di re rimase solo formalmente a Sancho II.
Nel 1246 Alfonso marciò su Lisbona e nonostante l'aiuto di Ferdinando III re di Castiglia e Leon, Sancho II fu deposto ed andò in esilio a Toledo nel 1247. Il 4 gennaio 1248 Alfonso divenne re con il nome di Alfonso III. Nel 1253 il Portogallo fu invaso da Alfonso X di Castiglia che conquistò l'Algarve ma si giunse a un compromesso: Alfonso III sposò Beatrice di Castiglia figlia di Alfonso X (divorziando da Matilde) e si convenne che al settimo compleanno del primo figlio della coppia l'Algarve sarebbe tornato al Portogallo.
La restituzione dell'Algarve avvenne nel 1263, la situazione e il nuovo confine furono regolarizzati solo nel 1267.
Sotto il regno di Alfonso III furono approvate diverse riforme in materia fondiaria e fiscale che nel complesso nuocevano agli interessi della nobiltà e del clero, tanto che un gruppo di vescovi portoghesi si rivolse al papa Clemente IV per lamentarsi in merito ma Alfonso dissuase il papa dall'intervenire promettendo di prendere parte alla crociata che la Chiesa stava promuovendo in quel periodo.
Nel 1277, non essedo ancora risolti i contrasti tra il re e il clero, il papa Giovanni XXI scomunicò Alfonso III e tolse la scomunica soltanto quando Alfonso impegnò con giuramento i suoi successori a riconoscere i diritti del clero. Questo giuramento fu pronunciato da Alfonso sul letto di morte, si spense il 16 febbraio 1279. Fu suo successore il figlio Dionigi.
Dalla prima moglie Matilde nacquero due figli maschi morti entrambi in giovane età. Da Beatrice di Castiglia Alfonso ebbe otto figli tra i quali raggiunsero l'età adulta Blanca, Dionigi, Alfonso, Sancha e Maria. Ebbe inoltre almeno quattro figli illegittimi.

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Vedi anche:

Re del Portogallo

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